专利摘要

专利摘要

本发明公开了一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，步骤1，将石墨烯粉末加入至无水乙醇中，密封超声反应30‑60min，冷却后得到石墨烯悬浊液；步骤2，将聚乙二醇加入至石墨烯悬浊液中，机械搅拌至完全溶解，得到石墨烯分散醇液；步骤3，将石墨烯分散醇液放入减压蒸馏反应釜中减压蒸馏反应2‑5h，得到粘稠液，烘干得到蓬松的石墨烯块；步骤4，将石墨烯块加入反应釜中，加热静置20‑40min，然后通入硅烷气体反应3‑8h，自然冷后得到石墨烯吸附块；步骤5，将石墨烯吸附块加入无水乙醇中超声反应30‑60min，过滤后得到硅掺杂沉淀；步骤6，将硅掺杂沉淀在氢气反应釜中加热加压反应3‑6h，冷却后得到硅掺杂石墨烯。本发明具有工艺简单，硅掺杂率可控性强，适用于大面积生产。

权利要求

1.一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述气相沉积法按照如下步骤：

步骤1，将石墨烯粉末加入至无水乙醇中，密封超声反应30-60min，冷却后得到石墨烯悬浊液；

步骤2，将聚乙二醇加入至石墨烯悬浊液中，机械搅拌至完全溶解，得到石墨烯分散醇液；

步骤3，将石墨烯分散醇液放入减压蒸馏反应釜中减压蒸馏反应2-5h，得到粘稠液，烘干得到蓬松的石墨烯块；

步骤4，将石墨烯块加入反应釜中，加热静置20-40min，然后通入硅烷气体反应3-8h，自然冷后得到石墨烯吸附块；

步骤5，将石墨烯吸附块加入无水乙醇中超声反应30-60min，过滤后得到硅掺杂沉淀；

步骤6，将硅掺杂沉淀在氢气反应釜中加热加压反应3-6h，冷却后得到硅掺杂石墨烯。

2.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述步骤1中的石墨烯在无水乙醇中的浓度为20-40g/L，所述密封超声反应的频率为5-10kHz，温度为50-70℃。

3.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述步骤2中的聚乙二醇的加入量是石墨烯粉末质量的40-60％，所述机械搅拌的搅拌速度为2000-4000r/min。

4.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述步骤3中的减压蒸馏反应的压力为大气压的50-70％，温度为60-80℃，所述粘稠液的体积是石墨烯分散醇液的10-15％。

5.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述步骤4中的加热静置的温度为500-700℃。

6.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述步骤4中的硅烷通入量是石墨烯质量的20-40％，所述硅烷气体的通入速度为20-40mL/min。

7.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述步骤5中无水乙醇加入量是石墨烯粉末质量的60-80％，所述超声反应的超声频率为10-15kHz。

8.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述步骤6中的氢气加入量是石墨烯质量的50-60％。

9.根据权利要求1所述的一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，其特征在于：所述加热加压反应的温度为300-400℃，压力为2-4MPa。

说明书

技术领域

本发明属于石墨烯技术领域，具体涉及一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法。

背景技术

石墨烯的发现证实了二维材料的稳定存在并且开辟了二维材料的研究的新阶段，石墨烯作为一种单原子层的碳材料，具有优异的光电性能，引起了科学家的兴趣，比如它的载流子迁移率能够达到200,000cm2/V.s,这为其能制造高频率工作的电子提供了基础，单层石墨烯对光的吸收为2.3％，这使得它能成为光电器件研究的一种重要的材料。但是，石墨烯拥有优异的光电特性的同时，它具有一个非常严重的缺陷，即禁带宽度为零，这使得它在微纳光电子器件的应用存在一定的限制作用。在目前的实验中，通常要采用制备石墨烯纳米带等办法来打开石墨烯的能带，但能带大小都在300meV以下。此外，科学家们采用掺杂石墨烯的方式来调节石墨烯的费米能级，从而改变石墨烯的电学性质和光学性质。在掺杂的方式中，通常采用化学掺杂和电掺杂的方式，比如氮掺杂、硼掺杂以及加栅压掺杂等等。这类掺杂方式的弊端在与掺杂后石墨烯的性质会随着时间的推移而变化，不能稳定存在。相比而言，硅原子替代石墨烯中的碳原子的替位掺杂方式更加能够保持掺杂石墨烯性质的稳定，而硅掺杂的石墨烯目前尚未有人得到。

发明内容

针对现有技术中的问题，本发明提供一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，解决了石墨烯硅掺杂技术方面的空白，具有工艺简单，硅掺杂率可控性强，适用于大面积生产。

为实现以上技术目的，本发明的技术方案是：

一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，所述气相沉积法按照如下步骤：

步骤1，将石墨烯粉末加入至无水乙醇中，密封超声反应30-60min，冷却后得到石墨烯悬浊液；

步骤2，将聚乙二醇加入至石墨烯悬浊液中，机械搅拌至完全溶解，得到石墨烯分散醇液；

步骤3，将石墨烯分散醇液放入减压蒸馏反应釜中减压蒸馏反应2-5h，得到粘稠液，烘干得到蓬松的石墨烯块；

步骤4，将石墨烯块加入反应釜中，加热静置20-40min，然后通入硅烷气体反应3-8h，自然冷后得到石墨烯吸附块；

步骤5，将石墨烯吸附块加入无水乙醇中超声反应30-60min，过滤后得到硅掺杂沉淀；

步骤6，将硅掺杂沉淀在氢气反应釜中加热加压反应3-6h，冷却后得到硅掺杂石墨烯。

所述步骤1中的石墨烯在无水乙醇中的浓度为20-40g/L，所述密封超声反应的频率为5-10kHz，温度为50-70℃。

所述步骤2中的聚乙二醇的加入量是石墨烯粉末质量的40-60％，所述机械搅拌的搅拌速度为2000-4000r/min。

所述步骤3中的减压蒸馏反应的压力为大气压的50-70％，温度为60-80℃，所述粘稠液的体积是石墨烯分散醇液的10-15％。

所述步骤4中的加热静置的温度为500-700℃。

所述步骤4中的硅烷通入量是石墨烯质量的20-40％，所述硅烷气体的通入速度为20-40mL/min。

所述步骤5中无水乙醇加入量是石墨烯粉末质量的60-80％，所述超声反应的超声频率为10-15kHz。

所述步骤6中的氢气加入量是石墨烯质量的50-60％。

所述加热加压反应的温度为300-400℃，压力为2-4MPa。

步骤1将石墨烯粉末在无水乙醇中超声搅拌，能够形成良好的悬浊状态，且为保证石墨烯在乙醇中的分散，超声温度不超过75℃。

步骤2将聚乙二醇加入至悬浊液中，能够形成良好的分散效果，同时聚乙二醇本身具有良好的分散效果，能够将石墨烯分散至无水乙醇中，同时具有良好的粘合剂，能够在乙醇溶剂去除后将石墨烯粘结，形成较为松垮的石墨烯结构。

步骤3将石墨烯分散醇液中通过减压蒸馏的方式将无水乙醇去除，形成粘稠液后，通过烘干的方式将残留的石墨烯去除，得到聚乙二醇为粘结剂的石墨烯块。

步骤4将松散的石墨烯块进行加热静置，能够保证聚乙二醇完全氧化，形成稳定结构，同时保证石墨烯块的松散结构；硅烷气体的通入能够快速吸附在石墨烯表面，形成良好的掺杂吸附效果。

步骤5将吸附好的石墨烯吸附块能够在无水乙醇中超声反应，此时将石墨烯内的氧化聚乙二醇完全溶解在无水乙醇中，此时硅掺杂石墨烯重新形成粉状，且均匀分散至无水乙醇中，经过滤后得到较为稳定的硅掺杂的沉淀。

步骤6将硅掺杂的沉淀在氢气的作用下进行加压加热反应，得到良好的硅掺杂石墨烯材料。

从以上描述可以看出，本发明具备以下优点：

1.本发明解决了石墨烯硅掺杂技术方面的空白，具有工艺简单，硅掺杂率可控性强，适用于大面积生产。

2.本发明制备的硅掺杂石墨烯不仅稳定了石墨烯的光学性能和电学性能，还能保证石墨烯性能高效稳定，不随时间的推移而发生变化。

3.本发明以聚乙二醇作为粘结剂、吸附剂与解析剂，充分利用聚乙二醇的醇溶性，保证了硅烷气体的富集、渗透与掺杂。

4.本发明采用气体还原法能够利用气体的良好渗透性，提升还原效果，能够形成较为稳定硅掺杂效果。

具体实施方式

结合实施例详细说明本发明，但不对本发明的权利要求做任何限定。

实施例1

一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，所述气相沉积法按照如下步骤：

步骤1，将石墨烯粉末加入至无水乙醇中，密封超声反应30min，冷却后得到石墨烯悬浊液；

步骤2，将聚乙二醇加入至石墨烯悬浊液中，机械搅拌至完全溶解，得到石墨烯分散醇液；

步骤3，将石墨烯分散醇液放入减压蒸馏反应釜中减压蒸馏反应2h，得到粘稠液，烘干得到蓬松的石墨烯块；

步骤4，将石墨烯块加入反应釜中，加热静置20min，然后通入硅烷气体反应3-8h，自然冷后得到石墨烯吸附块；

步骤5，将石墨烯吸附块加入无水乙醇中超声反应30min，过滤后得到硅掺杂沉淀；

步骤6，将硅掺杂沉淀在氢气反应釜中加热加压反应3h，冷却后得到硅掺杂石墨烯。

所述步骤1中的石墨烯在无水乙醇中的浓度为20g/L，所述密封超声反应的频率为5kHz，温度为50℃。

所述步骤2中的聚乙二醇的加入量是石墨烯粉末质量的40％，所述机械搅拌的搅拌速度为2000r/min。

所述步骤3中的减压蒸馏反应的压力为大气压的50％，温度为60℃，所述粘稠液的体积是石墨烯分散醇液的10％。

所述步骤4中的加热静置的温度为500℃。

所述步骤4中的硅烷通入量是石墨烯质量的20％，所述硅烷气体的通入速度为20mL/min。

所述步骤5中无水乙醇加入量是石墨烯粉末质量的60％，所述超声反应的超声频率为10kHz。

所述步骤6中的氢气加入量是石墨烯质量的50％。

所述加热加压反应的温度为300℃，压力为2MPa。

实施例2

一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，所述气相沉积法按照如下步骤：

步骤1，将石墨烯粉末加入至无水乙醇中，密封超声反应60min，冷却后得到石墨烯悬浊液；

步骤2，将聚乙二醇加入至石墨烯悬浊液中，机械搅拌至完全溶解，得到石墨烯分散醇液；

步骤3，将石墨烯分散醇液放入减压蒸馏反应釜中减压蒸馏反应5h，得到粘稠液，烘干得到蓬松的石墨烯块；

步骤4，将石墨烯块加入反应釜中，加热静置40min，然后通入硅烷气体反应3-8h，自然冷后得到石墨烯吸附块；

步骤5，将石墨烯吸附块加入无水乙醇中超声反应60min，过滤后得到硅掺杂沉淀；

步骤6，将硅掺杂沉淀在氢气反应釜中加热加压反应6h，冷却后得到硅掺杂石墨烯。

所述步骤1中的石墨烯在无水乙醇中的浓度为40g/L，所述密封超声反应的频率为10kHz，温度为70℃。

所述步骤2中的聚乙二醇的加入量是石墨烯粉末质量的60％，所述机械搅拌的搅拌速度为4000r/min。

所述步骤3中的减压蒸馏反应的压力为大气压的70％，温度为80℃，所述粘稠液的体积是石墨烯分散醇液的15％。

所述步骤4中的加热静置的温度为700℃。

所述步骤4中的硅烷通入量是石墨烯质量的40％，所述硅烷气体的通入速度为40mL/min。

所述步骤5中无水乙醇加入量是石墨烯粉末质量的80％，所述超声反应的超声频率为15kHz。

所述步骤6中的氢气加入量是石墨烯质量的60％。

所述加热加压反应的温度为400℃，压力为4MPa。

实施例3

一种硅掺杂石墨烯的气相沉积法，所述气相沉积法按照如下步骤：

步骤1，将石墨烯粉末加入至无水乙醇中，密封超声反应50min，冷却后得到石墨烯悬浊液；

步骤2，将聚乙二醇加入至石墨烯悬浊液中，机械搅拌至完全溶解，得到石墨烯分散醇液；

步骤3，将石墨烯分散醇液放入减压蒸馏反应釜中减压蒸馏反应4h，得到粘稠液，烘干得到蓬松的石墨烯块；

步骤4，将石墨烯块加入反应釜中，加热静置30min，然后通入硅烷气体反应3-8h，自然冷后得到石墨烯吸附块；

步骤5，将石墨烯吸附块加入无水乙醇中超声反应45min，过滤后得到硅掺杂沉淀；

步骤6，将硅掺杂沉淀在氢气反应釜中加热加压反应5h，冷却后得到硅掺杂石墨烯。

所述步骤1中的石墨烯在无水乙醇中的浓度为30g/L，所述密封超声反应的频率为8kHz，温度为60℃。

所述步骤2中的聚乙二醇的加入量是石墨烯粉末质量的50％，所述机械搅拌的搅拌速度为3000r/min。

所述步骤3中的减压蒸馏反应的压力为大气压的60％，温度为70℃，所述粘稠液的体积是石墨烯分散醇液的13％。

所述步骤4中的加热静置的温度为600℃。

所述步骤4中的硅烷通入量是石墨烯质量的30％，所述硅烷气体的通入速度为30mL/min。

所述步骤5中无水乙醇加入量是石墨烯粉末质量的70％，所述超声反应的超声频率为13kHz。

所述步骤6中的氢气加入量是石墨烯质量的55％。

所述加热加压反应的温度为350℃，压力为3MPa。

综上所述，本发明具有以下优点：

1.本发明解决了石墨烯硅掺杂技术方面的空白，具有工艺简单，硅掺杂率可控性强，适用于大面积生产。

2.本发明制备的硅掺杂石墨烯不仅稳定了石墨烯的光学性能和电学性能，还能保证石墨烯性能高效稳定，不随时间的推移而发生变化。

3.本发明以聚乙二醇作为粘结剂、吸附剂与解析剂，充分利用聚乙二醇的醇溶性，保证了硅烷气体的富集、渗透与掺杂。

4.本发明采用气体还原法能够利用气体的良好渗透性，提升还原效果，能够形成较为稳定硅掺杂效果。

可以理解的是，以上关于本发明的具体描述，仅用于说明本发明而并非受限于本发明实施例所描述的技术方案。本领域的普通技术人员应当理解，仍然可以对本发明进行修改或等同替换，以达到相同的技术效果；只要满足使用需要，都在本发明的保护范围之内。

硅掺杂石墨烯的气相沉积法专利购买费用说明

Q：办理专利转让的流程及所需资料

A：专利权人变更需要办理著录项目变更手续，有代理机构的，变更手续应当由代理机构办理。

1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

3：同时提交相关证明文件原件。

4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

A：（1）直接到国家知识产权局受理大厅收费窗口缴纳,（2）通过代办处缴纳，（3）通过邮局或者银行汇款,更多缴纳方式

Q：专利转让变更，多久能出结果

A：著录项目变更请求书递交后，一般1-2个月左右就会收到通知，国家知识产权局会下达《转让手续合格通知书》。