专利摘要

本发明提供一种开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，包括反应装置、气体供应装置和产物收集装置，反应装置顶部开口，反应装置内腔下半部分设置有蜂窝体，反应装置内腔上半部分为催化燃烧腔，蜂窝体中设置有均与催化燃烧腔连通的燃料通道和等离子体放电通道，产物收集装置位于反应装置正上方，反应装置设置有与燃料通道连通的燃料进口，燃料进口通过管道分别与燃料罐一、燃料罐二和惰性气体罐连通。本发明还提供一种开放环境下等离子体制备碳纳米材料的方法，等离子体放电通道中的电火花点燃燃料通道中的燃料。本发明可以在开放的大气环境中进行，对反应环境要求较低，能耗较少，成本较低。

权利要求

1.开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：包括反应装置(1)、气体供应装置和产物收集装置(4)；

所述反应装置(1)顶部开口，反应装置(1)内腔下半部分设置有蜂窝体(13)，反应装置(1)内腔上半部分为催化燃烧腔(12)；所述蜂窝体(13)中设置有均与催化燃烧腔(12)连通的燃料通道(11)和等离子体放电通道(131)；

所述气体供应装置包括燃料罐一(31)、燃料罐二(32)、惰性气体罐(33)和氧化剂罐(34)；

所述产物收集装置(4)位于反应装置(1)正上方；

所述反应装置(1)设置有与燃料通道(11)连通的燃料进口(14)；所述燃料进口(14)通过管道分别与燃料罐一(31)、燃料罐二(32)和惰性气体罐(33)连通；

所述装置(1)设置有与等离子体放电通道(131)连通的氧化剂进口(15)；所述氧化剂进口(15)通过管道分别与惰性气体罐(33)和氧化剂罐(34)连通。

2.根据权利要求1所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：所述等离子体放电通道(131)设置在蜂窝体(13)中心位置，燃料通道(11)设置在等离子体放电通道(131)四周。

3.根据权利要求2所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：还包括流量控制装置；

所述流量控制装置包括质量流量控制器一(21)、质量流量控制器二(22)、质量流量控制器三(23)、质量流量控制器四(24)和质量流量控制器五(25)；

所述燃料进口(14)通过管道分别与质量流量控制器一(21)、质量流量控制器二(22)和质量流量控制器三(23)连通，质量流量控制器一(21)通过管道经过阀门一(51)与燃料罐一(31)连通，质量流量控制器二(22)通过管道经过阀门二(52)与燃料罐二(32)连通，质量流量控制器三(23)通过管道经过阀门三(53)与惰性气体罐(33)连通；

所述氧化剂进口(15)通过管道分别与质量流量控制器四(24)和质量流量控制器五(25)连通；所述质量流量控制器四(24)通过管道经过阀门三(53)后与惰性气体罐(33)连通；所述质量流量控制器五(25)通过管道经过阀门四(54)与氧化剂罐(34)连通。

4.根据权利要求3所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：所述燃料罐一(31)中的燃料为氢气，燃料罐二(32)中的燃料为低碳链式烃；

所述惰性气体罐(33)中的惰性气体为氮气或氩气；

所述氧化剂罐(34)中的氧化剂为空气或氧气。

5.根据权利要求4所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：还包括反应电极棒(7)；所述反应电极棒(7)一端设置有电极套(71)，反应电极棒(7)设置有电极套(71)的一端伸入等离子体放电通道(131)中。

6.根据权利要求5所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：所述产物收集装置(4)和反应装置(1)之间设置有后燃烧器(6)。

7.根据权利要求6所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：所述的产物收集装置(4)包括相互连接的基底支撑(41)和收集基板(42)。

8.根据权利要求7所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，其特征在于：所述电极套(72)最粗端至等离子体放电通道(131)内壁的距离为1～3mm。

9.利用如权利要求1-8任一所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的方法，其特征在于，包括以下步骤：

步骤一：氧化剂罐(34)中的氧化剂通过氧化剂进口(15)进入等离子体放电通道(131)中；燃料罐一(31)中的氢气和燃料罐二(32)中的低碳链式烃都通过燃料进口(14)进入燃料通道(11)中，然后流入催化燃烧腔(12)；

步骤二：打开连接反应电极棒(7)的电源，反应电极棒(7)产生电晕放电，在等离子体放电通道(131)与氧化剂反应产生脉冲火花；

步骤三：脉冲火花在等离子体放电通道(131)的出口点燃催化燃烧腔(12)中的氢气和低碳链式烃，形成多重逆扩散火焰；

步骤四：多重逆扩散火焰燃烧后的产物在气流的冲击下从反应装置(1)开口穿出，汇集到收集基板(42)上。

10.根据权利要求9所述的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的方法，其特征在于：

步骤三中的燃烧温度为950℃；

步骤一中燃料罐一(31)中的氢气和燃料罐二(32)中的低碳链式烃通入燃料进口(14)的质量比为1:10。

说明书

技术领域

本发明属于新材料开发领域，主要涉及一种等离子体在开放环境下制备碳纳米材料的方法及装置。

背景技术

碳基纳米结构和薄膜定义了一类新的工程材料，显示出显著的物理，光子和电子性能。石墨烯是二维结构中sp2键合碳原子的单层。这层原子可以包裹成0-D富勒烯，卷成一维纳米管，或像三维石墨那样堆积。石墨烯和碳纳米管(CNT)具有独特的电子和光子特性，高导热性和优异的机械强度，这些性质提供了广泛的应用，包括传感器，透明导电膜，清洁能源设备，场效应晶体管，复合材料，抗氧化性和催化剂。

在广泛应用之前，需要解决的问题就是研究开发特定的新型碳纳米材料如石墨烯和碳纳米管(CNT)的低成本和大规模生产方法。

石墨烯的广泛使用急需大规模的合成方法。目前存在的石墨烯的生产方法包括机械或液体剥离，SiC的超高真空(UHV)退火和化学气相沉积(CVD)。微机械去角质：微机械剥离是指使用胶带剥离高度有序的热解石墨(HOPG)，通常需多次进行剥离，这个过程也可以用来生产少层石墨烯(FLG)。这是生产石墨烯最简单的方法，通常用于实验室实验，但是对于大规模石墨烯生长来说存在不可扩展的问题。液相剥落：液相剥落(LPE)是指使用溶剂通过超声波剥离石墨。常用的溶剂包括乙酸，硫酸和过氧化氢。它们能够通过密度梯度超速离心分离片，这使得FLG能够分离出石墨烯。LPE也可以用于生产石墨烯纳米带，其中石墨烯片的宽度小于10nm。虽然LPE代表石墨烯生产的可扩展方法，但是大规模的薄膜生长仍然具有挑战性。碳化硅(SiC)退火：当SiC衬底被加热到高温(1200℃左右)时，在超高真空(UHV)下，硅原子从表面升华。随后碳原子重排形成石墨烯或FLG。时间和温度等控制参数都会严重影响薄膜厚度和生长质量。这一过程对于半导体行业的一个关键优势是石墨烯在绝缘表面上的直接生长。然而，碳化硅晶元的价格昂贵，石墨烯从碳化硅转移到其他基板的挑战性很大。虽然石墨烯在碳化硅上的生长适用于某些高性能应用，如太赫频率电子学，但它不适用于更广泛的石墨烯驱动应用。CVD合成：过渡金属如镍(Ni)和铜(Cu)上的石墨烯的化学气相沉积(CVD)是最具潜力的大规模生产方法。虽然还处于早期阶段，但是使用CVD合成的石墨烯已经表现出优异的器件特性如高的电子迁移率。此外，使用CVD合成也证明了30英寸石墨烯薄膜的大规模卷对卷生产的可行性。从这个过程中获得的石墨烯是高品质的，具有很好的薄层电阻和光透射率。但是该过程所制备出的石墨烯的厚度难以控制，在沉淀过程中只有小部分可用的碳转变成石墨烯，且石墨烯的转移过程复杂。等离子体增强CVD：等离子体增强CVD(PECVD)是用于生产石墨烯的另一种方法，与热CVD工艺相似。该过程的一个关键优势是能够在较低的温度和较短的时间(<5min)下生长石墨烯。然而，与热CVD相比，石墨烯膜的质量通常较低。

通常需要三种基本组分来合成碳纳米管CNT：(1)碳源；(2)热源；(3)某些金属。目前已经开发了用于CNT合成的许多技术，包括电弧放电，脉冲激光气化和化学气相沉积。电弧放电：电弧放电是合成碳纳米管的第一种方法。这种技术涉及在充满氩气或氦气的低压室中使用两个石墨电极。施加直流电使电极蒸发，导致产生CNT、无定形碳、富勒烯和其它碳质产物。SWNT是通过在石墨阳极中插入金属催化剂(Ni，Co或Fe)而形成的，而阴极则是纯石墨。虽然这个过程在碳纳米管的发现中发挥了关键作用，但是对于可扩展的工业生产来说这不是优选的，因为整个合成过程是不连续的，不同批次之间的差别需要重点关注。脉冲激光沉积：脉冲激光沉积(PLD)方法最初由莱斯大学的Smalley小组开发，用于合成碳纳米管和富勒烯。在这种技术中，使用激光在低压下蒸发石墨靶或含碳原料(CH4或CO)。虽然PLD与电弧放电相比更具可扩展性，但激光器昂贵且易损坏，因此不适合大规模生产。化学气相沉积：化学气相沉积(CVD)是碳纳米管生长的一种成熟和可扩展的方法。已经使用了许多不同的CVD方式，包括卧式炉、流化床反应器、立式炉和等离子增强CVD。卧式炉的一个关键优点是它是等温加热的，因此衬底上没有温度梯度。较低的温度增长通常涉及使用等离子体增强(PECVD)。可以使用气体，液体和固体形式的许多不同的碳氢化合物。但是CVD方法的缺点是合成过程所需的时间较长。

传统火焰燃烧：

在FLG膜合成之前，在氢气环境中还原金属衬底以除去任何氧化物层。这种处理是通过使用相同的多重逆扩散火焰燃烧器来实现的，该燃烧器仅运行氢气作为燃料10分钟。对于FLG合成，分别在Ni和Cu底物中将CH4引入燃料(总体当量比为～3)5分钟和10分钟。二氧化硅涂覆的125μmPt/Pt-10％Rh热电偶(S型)测量衬底温度至约950℃。通过关闭熄灭火焰的氧气来完成实验，同时燃料和惰性气体继续流动，将基底冷却到室温。

在Cu上生长的薄膜被转移到SiO2/Si衬底上进行电和拉曼分析。通过首先在覆盖Cu基底的石墨烯上旋涂聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)来完成转移。由于热流体力学引起在衬底的两侧生长FLG，因此使用氧等离子体从一侧去除石墨烯膜。然后将在Cu基底上的PMMA涂覆的石墨烯浸入氯化铁(FeCl3)溶液(23％wt)中以蚀刻掉铜。然后将自由浮动的PMMA涂覆的石墨烯小心地放置在SiO2/Si基底上，并且在热丙酮中移除PMMA。最后的样品用异丙醇冲洗，并用N2干燥。

在这种情况下，在Cu基板上的石墨烯膜的厚度通常从AFM高度分布中发现大约为4nm，表明该膜由8到10个单层石墨烯组成，效率较低且操作麻烦。

当前，对于石墨烯和碳纳米管的合成仍处于广泛的尝试中，特别是对于可扩展的工业化石墨烯合成方法仍需要改进。

发明内容

本发明要解决的技术问题是提供一种高效的开放环境下等离子体制备碳纳米材料的方法及装置。

为解决上述技术问题，本发明提供一种开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置，包括反应装置、气体供应装置和产物收集装置；

所述反应装置顶部开口，反应装置内腔下半部分设置有蜂窝体，反应装置内腔上半部分为催化燃烧腔；所述蜂窝体中设置有均与催化燃烧腔连通的燃料通道和等离子体放电通道；

所述气体供应装置包括燃料罐一、燃料罐二、惰性气体罐和氧化剂罐；

所述产物收集装置位于反应装置正上方；

所述反应装置设置有与燃料通道连通的燃料进口；所述燃料进口通过管道分别与燃料罐一、燃料罐二和惰性气体罐连通；

所述装置设置有与等离子体放电通道连通的氧化剂进口；所述氧化剂进口通过管道分别与惰性气体罐和氧化剂罐连通。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置的改进：所述等离子体放电通道设置在蜂窝体中心位置，燃料通道设置在等离子体放电通道四周。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料装置的进一步改进：还包括流量控制装置；

所述流量控制装置包括质量流量控制器一、质量流量控制器二、质量流量控制器三、质量流量控制器四和质量流量控制器五；

所述燃料进口通过管道分别与质量流量控制器一、质量流量控制器二和质量流量控制器三连通，质量流量控制器一通过管道经过阀门一与燃料罐一连通，质量流量控制器二通过管道经过阀门二与燃料罐二连通，质量流量控制器三通过管道经过阀门三与惰性气体罐连通；

所述氧化剂进口通过管道分别与质量流量控制器四和质量流量控制器五连通；所述质量流量控制器四通过管道经过阀门三后与惰性气体罐连通；所述质量流量控制器五通过管道经过阀门四与氧化剂罐连通。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置的进一步改进：所述燃料罐一中的燃料为氢气，燃料罐二中的燃料为低碳链式烃；

所述惰性气体罐中的惰性气体为氮气或氩气；

所述氧化剂罐中的氧化剂为空气或氧气。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置的进一步改进：还包括反应电极棒；所述反应电极棒一端设置有电极套，反应电极棒设置有电极套的一端伸入等离子体放电通道中。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置的进一步改进：所述产物收集装置和反应装置之间设置有后燃烧器。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置的进一步改进：所述的产物收集装置包括相互连接的基底支撑和收集基板。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料的装置的进一步改进：所述电极套最粗端至等离子体放电通道内壁的距离为1～3mm。

本发明还提供一种开放环境下等离子体制备碳纳米材料方法，包括以下步骤：

步骤一：氧化剂罐中的氧化剂通过氧化剂进口进入等离子体放电通道中；燃料罐一中的氢气和燃料罐二中的低碳链式烃都通过燃料进口进入燃料通道中，然后流入催化燃烧腔；

步骤二：打开连接反应电极棒的电源，反应电极棒产生电晕放电，在等离子体放电通道与氧化剂反应产生脉冲火花；

步骤三：脉冲火花在等离子体放电通道的出口点燃催化燃烧腔中的氢气和低碳链式烃，形成多重逆扩散火焰；

步骤四：多重逆扩散火焰燃烧后的产物在气流的冲击下从反应装置开口穿出，汇集到收集基板上。

作为对本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料方法的改进：

步骤三中的燃烧温度为950℃；

步骤一中燃料罐一中的氢气和燃料罐二中的低碳链式烃通入燃料进口的质量比为1:10。

本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料的方法及装置的技术优势为：

1、本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料(如石墨烯、碳纳米管)方法及装置可以在开放的大气环境中进行，对反应环境要求较低，能耗较少，成本较低，可以大规模应用到工业上；

2、本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料(如石墨烯、碳纳米管)方法及装置与传统的火焰法生产碳纳米材料(如石墨烯、碳纳米管)相区别，采用电晕放电来产生持续的脉冲电火花，燃烧活性强，可以有效降低空气污染和提高反应的稳定性；

3、本发明开放环境下等离子体制备碳纳米材料(如石墨烯、碳纳米管)方法及装置反应时间快，制备碳纳米材料(如石墨烯、碳纳米管)的时间短，反应稳定，产量可以根据反应的面积而放大；

4、利用电晕放电稳定、高效、廉价的特点，本发明开放环境下电晕放电制备碳纳米材料(如石墨烯、碳纳米管)方法及装置可以低成本、高产量制备碳纳米材料(如石墨烯、碳纳米管)，而且工艺简单，易操作，为碳纳米材料的制备提供了新的方法及思路；

5、等离子体电晕放电过程能够电离氧化剂(O2、H2O)，产生大量的活性自由基(O、OH、O2*)，活性自由基能提高燃烧反应活性，加快反应速率，碳纳米材料的制备速度大大提高；同时反应活性的增强能提高燃料的燃尽度，减少传统火焰法不完全燃烧所产生的各种不确定污染物；

6、本发明还能高效地使用燃料作为热源和反应物，以提高产物的纯度和产量，还可以连续加工以及降低成本。另外，通过调整局部生长条件，可以容易地合成其他碳纳米结构。

附图说明

下面结合附图对本发明的具体实施方式作进一步详细说明。

图1为本发明开放环境下电晕放电制备碳纳米材料的装置的结构示意图；

图2为图1中氧化剂进口15、燃料进口14、反应电极棒7和蜂窝体13配合使用的结构示意图；

图3为图1中蜂窝体13的结构示意图。

具体实施方式

下面结合具体实施例对本发明进行进一步描述，但本发明的保护范围并不仅限于此。

实施例1、开放环境下电晕放电制备碳纳米材料的装置，如图1-3所示，包括反应装置1、流量控制装置、气体供应装置和产物收集装置4。反应装置1顶部开口，底部封闭。反应装置1内腔底部(下半部分)设置有蜂窝体13，蜂窝体13为圆柱形，为多孔状陶瓷蜂窝，反应装置1内腔顶部(反应装置1上半部分，即反应装置1内腔除了蜂窝体13以外的部分)为催化燃烧腔12；蜂窝体13上设置有均与催化燃烧腔12连通的燃料通道11和等离子体放电通道131，燃料通道11位于蜂窝体13边缘，等离子体放电通道131位于蜂窝体13中心位置(本发明使用四个等离子体放电通道131，四个等离子体放电通道131均匀设置在蜂窝体13中心位置)，即燃料通道11位于等离子体放电通道131的四周；通过燃料通道11的燃料与通过等离子体放电通道131的氧化剂在催化燃烧腔12处混合燃烧，形成多重逆扩散火焰。

流量控制装置包括均与控制开关8相连的质量流量控制器一21、质量流量控制器二22、质量流量控制器三23、质量流量控制器四24和质量流量控制器五25；(为了图1的整洁，控制开关8未连接所有的流量控制装置)。

气体供应装置包括燃料罐一31、燃料罐二32、惰性气体罐33和氧化剂罐34；燃料罐一31中的燃料一般为氢气，燃料罐二32中的燃料为甲烷、乙烷、乙烯、乙炔等低碳链式烃中的任意一种，实验中两种燃料以不同比例混合；惰性气体罐33中含有惰性气体，惰性气体可以采用氮气或氩气；氧化剂罐34中含有氧化剂，氧化剂可以采用空气或氧气。

实验中两种燃料(燃料罐一31中的氢气和燃料罐二32中的低碳链式烃)以不同比例混合；氢气能提供燃烧所需的足够能源，而低碳链式烃提供产生石墨烯的碳源；实验中两种燃料以不同比例混合，可以获得不同的燃烧温度。

产物收集装置4设置在反应装置1正上方，产物收集装置4由收集基板42和基底支撑41组成，基底支撑41用于支撑收集基板42。收集基板42的材料为铜、镍、铜镍或铬镍铁合金。

产物收集装置4和反应装置1之间设置有后燃烧器6。后燃烧器6燃烧去除不完全燃烧的燃料，以防造成空气污染；

反应装置1底部安装有直径6mm的氧化剂进口15和燃料进口14，燃料进口14与燃料通道11连通，氧化剂进口15与离子体放电通道131连通；氧化剂进口15通过管道分别与质量流量控制器四24和质量流量控制器五25连通；质量流量控制器四24通过管道经过阀门三53后与惰性气体罐33连通(质量流量控制器四24和质量流量控制器三23均通过管道与阀门三53连接)；质量流量控制器五25通过管道经过阀门四54与氧化剂罐34连通。燃料进口14通过管道分别与质量流量控制器一21、质量流量控制器二22和质量流量控制器三23连通，质量流量控制器一21通过管道经过阀门一51与燃料罐一31连通，质量流量控制器二22通过管道经过阀门二52与燃料罐二32连通，质量流量控制器三23通过管道经过阀门三53后与惰性气体罐33连通。

氧化剂与燃料在等离子体放电通道131出口(顶部)混合。反应电极棒7接通电源(高压电源)后，在反应电极棒7顶部会产生电晕放电，燃料在电晕放电产生的电火花的作用下燃烧，形成多重逆扩散火焰，在气流的冲击下汇集到产物收集装置4(收集基板42)上生成目标产物石墨烯(或碳纳米管)。

等离子体放电通道131的数量至少为四个(每个等离子体放电通道131都与相同的阀门三53和阀门四54连接)，氧化剂尽可能均匀进入等离子体放电通道131。

等离子体放电通道131内设置有反应电极棒7，反应电极棒7的上端设置电极套71，反应电极棒7的上端伸入等离子体放电通道131中，反应电极棒7下端从反应装置1底部伸出，反应电极棒7下部设有绝缘套72，使反应电极棒7与反应装置1绝缘隔离。反应电极棒7伸出反应装置1后连接高压电源。电极套71最粗端至等离子体放电通道131内壁的距离为1～3mm，电极套71的作用为减小电晕放电的气隙，形成尖端放电，放电更加容易。同时弧线状电极有利于形成冲击式的放电火焰，在氧化剂的鼓吹下形成火焰来点燃燃料，最后冲击到产物收集装置4(收集基板42)上生成目标产物石墨烯；反应电极棒7伸入的长度可自行调整，以寻找到最佳的反应位置来提高反应产物的稳定性及产量。

开放环境下电晕放电制备碳纳米材料的方法：

氧化剂罐34中的氧化剂通过氧化剂进口15进入等离子体放电通道131中，燃料罐一31和燃料罐二32中的燃料都通过燃料进口14进入燃料通道11中，惰性气体罐33中的惰性气体可分别与氧化剂和燃料混合。在可燃混合气体中惰性气体浓度对火焰传播速度影响很大，燃烧速度随惰性气体浓度增加而下降，直至熄灭，通过调节惰性气体浓度来改变燃烧速度来达到不同的燃烧温度和燃尽程度。

燃料在等离子体放电通道131周围的燃料通道11中流动，氧化剂在等离子体放电通道131内流动。燃料通道11和等离子体放电通道131通道相互独立，两路气体在燃料通道11和等离子体放电通道131的出口发生接触，然后在反应装置1的催化燃烧腔12内混合燃烧。

在反应电极棒7顶部产生电晕放电，在等离子体放电通道131产生持续的脉冲火花；等离子体电晕放电过程能够电离氧化剂(O2、H2O)，产生大量的活性自由基(O、OH、O2*)，活性自由基能提高燃烧反应活性，加快反应速率，碳纳米材料的制备速度大大提高；同时反应活性的增强能提高燃料的燃尽度，减少传统火焰法不完全燃烧所产生的各种不确定污染物。

脉冲火花在等离子体放电通道131的出口点燃催化燃烧腔12中的氢气和低碳链式烃，形成多重逆扩散火焰；多重逆扩散火焰即燃料在周围而氧化剂位于中心燃烧后形成的火焰。而正常的扩散火焰(过度通风的火焰)通常包括两个同心管，燃料插入内管，氧化剂流入外管。与正常扩散火焰相比，逆扩散火焰(不透气的火焰)具有相反的流动构造(外管中的燃料和内管中的氧化剂)。

逆扩散火焰的优势：

1、输入的氧化剂被完全消耗；

2、可以生成大量的氢气和富碳物质；

3、逆扩散火焰比正常扩散火焰产生更少的烟灰；

4、用作石墨烯生长试剂的碳氢化合物的产生量远大于在预混合火焰中可产生的量；

5、由于使用了许多小的扩散火焰，可以实现反应截面内的温度和化学物质的沿径向平衡，确保了石墨烯均匀的生长。

燃烧后的产物在气流的冲击下汇集到产物收集装置4(收集基板42)上生成目标产物石墨烯(或碳纳米管)。对于收集基板42，石墨烯(FLG)在950℃下生成，当温度降低到500℃时，会产生碳纳米管(CNT)。在950℃燃烧温度下，10分钟后收集基板42上的石墨烯膜的厚度通常从AFM高度分布中发现大约为6nm，表明该膜由10到15个单层石墨烯组成。

电晕放电火焰合成结构非常适用于开放气氛环境下的碳基纳米材料合成，以高速率提供大面积的产物形成；此外，本发明还能高效地使用燃料作为热源和反应物，以提高产物的纯度和产量，还可以连续加工以及降低成本。另外，通过调整局部生长条件，可以容易地合成其他碳纳米结构。

对比例1：将反应电极棒71改成传统火焰，其余等同与实施例1，进行对比例1；

本发明：在收集基板42上的石墨烯膜的厚度通常从AFM高度分布中发现大约为6nm，表明该膜由10到15个单层石墨烯组成。

传统火焰燃烧：在收集基板42上的石墨烯膜的厚度通常从AFM高度分布中发现大约为4nm，表明该膜由8到10个单层石墨烯组成。

实验中燃料罐一31中的气体为H2，燃料罐二32中的气体为CH4，惰性气体罐33中的气体为Ar，氧化剂罐34中的气体为O2；

Ar：(H2+CH4)＝1:10；Ar：O2＝1:10；各比例均为质量比；

本发明在收集基板42使用铜、H2：CH4质量比为1:10、燃烧温度为950的时候，效果最佳。

最后，还需要注意的是，以上列举的仅是本发明的若干个具体实施例。显然，本发明不限于以上实施例，还可以有许多变形。本领域的普通技术人员能从本发明公开的内容直接导出或联想到的所有变形，均应认为是本发明的保护范围。

开放环境下等离子体制备碳纳米材料的方法及装置专利购买费用说明

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1：专利变更应当使用专利局统一制作的“著录项目变更申报书”提出。

2：按规定缴纳著录项目变更手续费。

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4：专利权转移的，变更后的专利权人委托新专利代理机构的，应当提交变更后的全体专利申请人签字或者盖章的委托书。

Q:专利著录项目变更费用如何缴交

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